什麼是Umklapp過程

動量總和改變一個倒晶格向量的聲子間散射。會抵消熱流,是高溫下絕緣體熱導率下降的主要原因。

日文名稱: ウムクラップ過程

「Umklapp過程」出現在1領域的1道練習題中(材料的熱性質等)。

這個名詞所屬的領域: 材料的熱性質

正常過程與Umklapp過程

在聲子之間的碰撞中,2個聲子合為1個,或1個分成2個。此時能量守恆,但波向量(晶體動量)的總和可以改變一個倒晶格向量 G。總和照樣守恆的 k₁ + k₂ = k₃ 碰撞稱為正常過程(N過程),k₁ + k₂ = k₃ + G 的碰撞稱為Umklapp過程(U過程)。Umklapp在德文中是「翻轉」的意思,表示產生的聲子方向接近與原本的流動相反。這是Peierls在1929年提出的概念。

為什麼會產生熱阻

在正常過程中,全體聲子的晶體動量總和不變,因此沿熱流方向排列的聲子群,即使互相碰撞也能保持這個流動。所以只有正常過程時,熱導率會成為無限大。在Umklapp過程中,總和改變一個倒晶格向量,流動方向的晶體動量會失去,因此熱的流動受到妨礙。也就是說,沒有缺陷的絕緣體晶體之所以具有有限的熱導率,主要是因為Umklapp過程。正常過程則扮演重新分配聲子、幫助Umklapp過程與缺陷散射的角色。

隨溫度的變化

要發生Umklapp過程,碰撞的聲子必須具有接近布里淵區邊界大小的波數,以能量而言約為 kθD/2 的程度。高溫下這樣的聲子很多,聲子數與溫度成正比增加,因此熱導率大約以 1/T 下降。降低溫度時,這樣的聲子數大約以 exp(−θD/2T) 的形式急遽減少,因此熱導率急遽變大。在更低的溫度,聲子的平均自由徑受試樣大小或晶界間距限制而達到上限,熱導率隨比熱一起下降,因此中間會出現極大值。

高熱導率與低熱導率材料的設計

Umklapp過程發生的難易,由原子間位能非簡諧性的強弱與聲子能量的大小決定。原子輕、鍵結強、非簡諧性小的晶體,室溫的熱導率越高,鑽石、立方氮化硼、碳化矽等就是例子。反之,在熱電材料中,會選擇具有重原子或非簡諧性強之鍵結的晶體來加強Umklapp過程,再以奈米結構或點缺陷散射聲子,降低晶格熱導率。也已知使同位素一致、減少質量的無序,熱導率會進一步提高。

練習Umklapp過程的題目

絕緣體單晶的晶格熱導率,在與德拜溫度相當或更高的溫度下,溫度升高時大約與 1/T 成正比而下降。主要原因為下列何者?

  1. A超過德拜溫度後比熱與溫度成反比下降,聲子傳遞的熱減少
  2. B聲子數增加,動量總和不守恆的聲子間散射(Umklapp過程)增加
  3. C溫度升高使晶格膨脹,聲子在晶體表面與晶界的散射增加,平均自由徑變短
查看答案與解析

正確答案:B. 聲子數增加,動量總和不守恆的聲子間散射(Umklapp過程)增加

聲子之間的碰撞中,動量總和守恆的正常過程幾乎不妨礙熱的流動;動量總和改變一個倒晶格向量的Umklapp過程(倒逆過程),則會朝抵消熱流的方向作用,成為熱阻的主要原因。高溫下聲子數目與溫度成正比增加,因此平均自由徑大約以 1/T 變短,而比熱幾乎固定,所以 κ ∝ 1/T。在德拜溫度以上每莫耳原子的比熱幾乎固定在3R,比熱大幅下降的反而是低溫側。表面與晶界的散射幾乎與溫度無關,是在聲子平均自由徑變長的極低溫下起作用的散射,在那裡 κ 與比熱一樣隨溫度降低而變小。

常見問題

Umklapp過程與正常過程有什麼不同?

兩者都是聲子之間的碰撞,但在正常過程中波向量的總和守恆,在Umklapp過程中總和改變一個倒晶格向量。直接妨礙熱流、成為熱阻原因的,是Umklapp過程。

冷卻高純度的晶體時,熱導率為什麼會上升?

因為溫度下降時,能引起Umklapp過程的高能量聲子急遽減少,聲子的平均自由徑變長。不過再繼續冷卻,平均自由徑會受試樣大小限制而達到上限,比熱變小的效果占優勢,熱導率就會下降。

Umklapp過程也與金屬的電阻有關嗎?

有關。電子被聲子散射時,也有波數總和改變一個倒晶格向量的過程,能大幅改變電子的動量,因此會影響金屬的電阻,特別是低溫下電阻的溫度變化。

解析中的「Umklapp過程」

出現「Umklapp過程」的題目(1題)

  1. 絕緣體單晶的晶格熱導率,在與德拜溫度相當或更高的溫度下,溫度升高時大約與 1/T 成正比而下降。主要原因為下列何者?

相關名詞

德拜溫度 聲子 因瓦合金 熱擴散率 線膨脹係數 Dulong-Petit定律 Wiedemann-Franz定律

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